锂乐锂电池技术锂离子电池极片涂布和干燥缺陷研究综述|上海羊羽卓进出口贸易有限公司

技术锂离子电池极片涂布和干燥缺陷研究综述

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近几年来，随着新能源汽车行业的蓬勃发展，新能源汽车市场和国家补贴政策对锂离子动力电池的能量密度、循环寿命、安全性能和电池成本不断提出更高的要求。因此，电池厂商高度重视生产过程中的品质管控，努力提高产品的质量和一致性，并尽可能降低电池生产成本。

在锂离子电池工艺开发和品质管控过程中，极片制造属于前段工序，在整个过程中占据着重要位置。日本电池界普遍认为，电池的质量有70%与极片品质有关。究其原因，在于极片品质好坏不仅影响电池中段组装工序，而且会对后段工序、电池的电化学性能和安全性能产生关键性的影响。美国橡树岭国家实验室的研究[1]表明，在制造成本为502.8 $/kWh的电池中，采用先进的极片制造技术可减少111 $/kWh的成本支出，因此极片制造技术在降低电池制造成本中发挥着重要作用。

锂离子电池极片制造包括合浆、极片涂布和干燥、极片的辊压和裁切等工序。在之前的文章[2]中已详细讲述了锂离子电池合浆工艺的方法和技巧。除合浆工序外，极片涂布和干燥也是制备高品质极片的重要环节。在实际的极片涂布和干燥过程中可能出现各种涂布和干燥缺陷，不利于制备具有均一厚度和面密度的极片，严重影响极片性能和良品率。本文主要从各类极片缺陷的形成机制、防治措施和检测方法等三个方面进行了概括和介绍，并对极片制造技术的发展趋势进行了展望。

极片缺陷的种类、形成机制和防治措施

在极片涂布和干燥过程中，可能出现的缺陷主要分为三类：点状缺陷、线状缺陷和边缘缺陷。点状缺陷包括团聚体颗粒、针孔缺陷和缩孔缺陷等；线状缺陷主要包括划痕、竖条纹和横条纹缺陷等；边缘缺陷主要包括厚边和拖尾现象等。下面就各种缺陷的形成机制和防治措施进行介绍。

1.1 点状缺陷

1.1.1 团聚体颗粒

如图1所示，如果浆料搅拌不均匀，导电剂和粘结剂没有形成良好的分散效果，极片表面会出现大面积的凸起，即导电剂的团聚体[3]。此外，浆料、涂布设备或涂布基材中引入Fe、Cu、Zn、Al等金属粉末，极片表面会形成以金属粉末为核心、浆料物质为表层的团聚体。搅拌过程中，环境湿度太高，导致正极浆料成果冻状态，极片辊压后也会出现团聚体颗粒[4-5]。

(A)极片表面光滑，(B)极片表面存在团聚体颗粒；(a，b)为(B)的细节放大图，其中导电剂的团聚体没有完全分散；(c，d)为(A)的细节放大图，其中导电剂充分分散、均匀分布

图1 由球形石墨+SUPERC65+CMC+蒸馏水制备的极片[3]

极片出现团聚体缺陷后，在辊压极片时较软的颗粒可被碾成粉末、从极片表面脱落，较硬的颗粒则会凸显出来、形成尖点，存在刺破隔膜、短路的安全隐患[6-7]。研究[8-9]表明，极片表面出现团聚体颗粒会对电池的电压、电压衰减和循环寿命等造成不利影响。此外，以Fe、Cu、Zn、Al等金属粉末为核心的团聚体也会对电池造成巨大的危害[5]。尺寸较大的金属颗粒可刺穿隔膜，导致正负极之间短路，即物理短路；当金属异物混入正极后，充电之后正极电位升高，金属发生溶解、通过电解液扩散，然后在负极表面析出，也可刺穿隔膜、造成短路，这种称为化学溶解短路。

针对团聚体缺陷的形成机制，团聚体缺陷主要通过优化合浆工艺和环境清洁除尘来消除。

1.1.2 缩孔缺陷

如图2所示，在涂布过程中，涂布基材受到较低表面张力物体(如油滴、灰尘等)的污染后，污染物周围的涂布溶液会流向具有较高表面张力的方向，形成像火山口或酒窝状的缩孔缺陷[10-13]。材料之间表面张力不匹配，是产生缩孔缺陷的主要诱因，但浆料的粘度、流动性以及干燥风速和温度等都可能改变表面张力及其作用过程，从而诱发形成缩孔缺陷。例如，过低粘度(~1 500 mPa·s)的水性浆料在涂布后，溶液因表面张力不同会脱离疏水的石墨、积聚到表面张力较高的位置，形成缩孔缺陷[13]。

图2 缩孔缺陷的(a)形成机制示意图[13]，(b)极片微观形貌图[13]和(c)含火山口状缺陷的极片外观图

针对缩孔缺陷的形成原因，相应的防治措施[10,12]有：(a)控制环境粉尘；(b)浆料过滤除铁、基材表面清洁；(c)选用相容性好的分散剂或分散介质；(d)提高浆料粘度和缩短干燥时间等。

1.1.3 针孔缺陷

湿膜中的气泡从内层向表面迁移，在膜表面破裂会形成针孔缺陷[11-12](图3)。气泡主要来自搅拌、涂液输运以及涂布过程[12]。针孔缺陷处活性物质涂层较薄，在电池充放电过程中最易造成微短路；正极涂层出现针孔缺陷会降低材料的库仑效率、倍率性能和循环性能。因此涂布前的浆料需做好脱泡处理。

图3 针孔缺陷的(a)极片外观图和(b)极片微观形貌图[14]

1.1.4 橘皮缺陷

在涂布过程中，由于溶剂挥发，不同的区域产生温度差，浆料上层和底层形成浓度差，形成表面张力的梯度及自然对流的现象，涂布溶液就会发生迁移，最终造成涂布表面不平整、形成橘皮缺陷(图4)。烘箱的干燥速率过快或热风风速过快，溶液在流平前就提早固化，也形成橘皮缺陷[11]。

图4 (a)真的橘皮和(b)具有橘皮缺陷的极片

抑制橘皮缺陷的形成，可采取以下措施[11]：(a)降低干燥速率，让溶液可以有足够的时间流平；(b)在溶液里添加一些低挥发的溶剂、表面活性剂等，减小温度差和浓度差。

1.2 线状缺陷

1.2.1 划痕

涂布过程中，大颗粒聚集在出料狭缝，所制备涂层会出现与涂布方向平行的线状薄区或漏箔线条[15]。这导致涂层不均匀，会影响电池容量的一致性。除此之外，基材质量不佳，有异物挡在涂布间隙上或模具模唇损伤也会造成划痕(图5)，要注意排查原因。

图5 涂布过程中的划痕缺陷[14]

1.2.2 规律竖条纹缺陷

如图6所示，规律竖条纹缺陷是沿涂布方向出现的平行条纹，并且覆盖整个涂布幅面，就像拿个梳子或者锄地的耙子沿机器方向抓，人为地抓出了外观一样的缺陷。从流体动力学的角度来讲，涂布浆料受到本身粘弹力、惯性力和表面张力等作用力，在不同方向叠加产生的受力差异会造成涂布厚度的不均匀分布，即形成规律竖条纹。涂布后肉眼很容易观察到这种缺陷，在烘干过程中也很难通过流平消除[16]。如果极片出现团聚体、针孔和划痕等缺陷，可切割去除；但一旦发生竖条纹缺陷，极片几乎找不到一块能用的部分，产品得率就降到0%。

图6 规律竖条纹的(a)极片外观图和(b)示意图[16]

防治措施[16]主要有：(a)确定工艺是否在合理的工艺窗口内，调整涂布工艺参数，降低涂布速度；(b)降低涂辊与背辊之间的涂布间隙；(c)添加溶剂或表面活性剂，稀释浆料，降低浆料粘度；(d)减小辊子的直径。

1.2.3 横条纹缺陷

横条纹缺陷是垂直于涂布方向，固定间隔所产生的波纹或线条，主要是由于泵输送的浆料流量不稳定和涂布设备振动造成的[17]。所以避免横条纹的出现可更换泵和涂布设备，涂布头增加真空盒等来改善。

1.3 边缘缺陷

1.3.1 厚边现象

由于浆料流体特性，在涂层起始点、终止点以及两侧边缘容易形成半月形，极片边缘出现厚度突增的现象称为厚边现象[18](图7)。厚边现象形成本质是在表面张力驱动下物质发生迁移。极片干燥时，涂布边缘比内部区域溶剂挥发快，涂布浆料流向高表面张力的边缘区堆积，使得边缘过厚[10,12]。

图7 厚边缺陷示意图[12]

厚边的危害比较大：(a)影响极片的辊压、分切和卷绕工艺，极片受力不均会造成极片翘曲度过大，增大后续分切、卷绕难度；(b)在充放电过程中，电流分布不均匀，容易产生极化；(c)在充放电膨胀/收缩过程中因极片受力不一致，厚边缘更易失效，影响电池性能。一般地，3C电池工艺设计时，可切除极片边缘来消除这种厚边的不利影响。动力电池要求高功率和高能量，电池设计往往需要保留涂层边缘[19]，因此厚边现象需高度重视。

针对厚边缺陷，可采取以下措施[10,12,19]进行解决：(a)添加界面活性剂，降低浆料的表面张力，抑制干燥过程中浆料向边缘的流延；(b)优化狭缝垫片出口形状，改变浆料流动速度，降低边缘浆料的应力状态，减弱浆料边缘膨胀效应；(c)减小涂布间隙。以上措施效果比较有限，最重要的还是需要依靠高精度的涂布设备来改善。

1.3.2 拖尾现象

浆料粘度太低或固含量过低时，浆料发生固液分层，因液体的流动性比固体好，当固体停止流动时液体部分或者固含量低的部分还会向外流动，就会形成拖尾现象(图8)。拖尾现象又分为水印式拖尾和锯齿状拖尾。水印区域无活性物质和导电剂存在，造成面密度不均的概率较低，因此水印式拖尾危害较小。发生锯齿状拖尾现象时，极片面密度不均匀现象严重，危害较大。另外，浆料发生沉降或者正极浆料出现“果冻”现象也会出现拖尾现象。

图8 有拖尾现象的极片外观图

除浆料固含量和粘度外，基材和浆料的表面张力差异性也会引起拖尾现象。浆料在基材上润湿要求浆料的表面张力低，基材的表面能高；否则在涂布后涂层会很快脱润湿，即涂层从已涂布的地方缩回。因此，除制备固含量和粘度适宜的浆料外，还应从这两方面注意抑制拖尾或回缩现象的产生[10]：(a)基材的表面能与浆料的表面张力要匹配，基材的表面能要高，涂料液体的表面张力要低；(b)防止基材表面干燥点的出现。

极片缺陷的检测技术

前文提到的团聚体、划痕、厚边、条纹、拖尾和橘皮等极片缺陷，会严重影响电池的一致性、使用寿命和安全性能，有效地鉴别和剔除存在缺陷和瑕疵的极片，提高极片品质和一致性势在必行。传统的人工检测方法效率低、误差大，且无法保证检测质量，难以满足锂离子电池大规模生产的需求。近年来，具有精度高、速度快和非接触等优点的现代科学技术不断发展和完善起来。目前，针对极片品质的检测技术主要有：射线法测厚技术、激光测厚技术、机器视觉检测和红外热成像技术。

2.1 射线法测厚技术 —— 采用 X 射线或 β 射线测量涂层的厚度和面密度

X射线或β射线穿透物质时，被物质反射、散射、吸收，导致穿透的射线强度相对于入射射线强度有一定衰减。衰减比例与被穿透物体的厚度/密度呈负指数关系。通过测量穿透前后的射线强度，即可推断出物质的厚度/面密度[20]。该方法可直接获得涂布极片的厚度和面密度值，测量精度高；但设备昂贵、辐射源的维护管理成本也较高，且使用不当会对人体造成伤害。

2.2 激光测厚技术 —— 检测极片面密度和缺陷

激光测厚仪一般是由两个激光位移传感器上下对射的方式组成的，上下的两个传感器分别测量被测体上表面位置和下表面位置，通过计算得到被测体的厚度。激光在线测厚技术应用于测量极片的厚度，测量精度可达±1.0μm，还能实时显示测量厚度及厚度变化趋势，便于数据追溯和分析[20]。利用激光测厚仪[21-22]可剔除存在厚边、针孔和团聚体等缺陷的极片。

2.3 机器视觉检测技术 —— 检测极片缺陷

所谓“机器视觉”，就是利用机器代替人眼来做测量和判断，主要是通过采用图像控制器(CCD)扫描被测物，图像实时处理及分析缺陷类别，实现对极片表面缺陷的无损在线检测。完整的机器视觉系统综合了光学、机械、电子和计算机软硬件等技术，可检测出0.2mm×0.2 mm及以上的缺陷，检测速度达60个/min，具有检查精度高、处理速度快、抗干扰能力强和运转时安稳可靠等优势，在大规模批量生产模式下可替代流水线员工进行锂离子电池极片进行全面检测。

机器视觉检测在锂离子电池制造安全检测中具有明显优势，但离大规模的普及应用还存在一定距离，主要是由于部分电池企业生产工艺、产线自动化程度和进口视觉检测设备兼容性不高，对机器视觉检测系统的功效存在疑惑。因此除少数大型电池厂商和先进企业率先开始应用之外，大多数企业仍持观望态度。

2.4 红外线热成像技术 —— 检测极片缺陷

红外线热成像技术也可用来检测极片缺陷。红外线热成像技术将物体热辐射的红外线特定波段信号转换成人眼可见的图像，并以不同颜色显示物体表面温度分布。当物体表面存在缺陷时，该区域会出现温度偏移；在热成像技术获取的极片温度分布曲线中，具体表现为缺陷点位置出现温度尖峰，其中温度升高的尖峰对应团聚体，温度降低的尖峰对应针孔或者掉料[5,23] 。红外线热成像技术可有效鉴别一些光学探测手段无法分辨的缺陷，是一种高效的极片表面缺陷探测手段。目前，红外线热成像技术仅用于科学基础研究，距离工业化应用还存在较大距离。

展望

极片涂布和干燥过程中可能会出现团聚体、针孔、划痕、厚边和拖尾等缺陷，抑制极片缺陷的形成和及时剔除存在缺陷的极片，对于提高锂离子电池的电化学性能、安全性能、一致性意义和降低电池制造成本意义重大。随着各种高精度、高效率在线检测技术的普及和广泛应用，极片缺陷被及时检测和剔除，涂布和干燥工况条件得到及时反馈和调整，锂离子电池在能量密度、高安全性和一致性方面将迈上新台阶。

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作者： 杨时峰，胥鑫，曹新龙，邵乐，田占元

单位： 陕西煤业化工技术研究院有限责任公司

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碳酸锂价格俯冲20万元吨，锂电池储能偷着乐？

“不过人山人海罢了。”

这个周末，在于北京举办的第十一届储能国际峰会暨展览会上，国内某头部储能系统集成企业的一位负责人在朋友圈感叹。

在其晒出的图片中，所在展台前参观者人头攒动，摩肩接踵。据主办方中关村储能产业技术联盟(CNESA)相关人士透露，4月7日展会开幕当天，入场人数达6万人次，现场非常火爆。

据了解，此次国际储能展吸引了国内头部储能电池企业、系统集成企业、电网公司、发电集团、系统集成商、能源服务商、储能技术及设备供应商等参加。

作为稳定清洁能源发电波动、提高系统消纳能力的刚需，储能在我国正面临着迫切的需求。展会开幕式上，中国能源研究会理事长史玉波称，“我国的储能产业迎来了爆发式增长。”据史玉波介绍，截至2023年1月，全国已有26个省市规划了‘十四五’时期新型储能装机目标，总规模约为71GW。

而据中关村储能产业技术联盟(CNESA)不完全统计，2022年，中国新型储能累计装机规模首次突破10GW，达到13.1GW/27.1GWh，其中仅2022年新增装机就达到7.3GW/15.9GWh，功率规模年增长率达128%，能量规模年增长率达141%，新型储能新增规模创历史新高。

在新型储能中，锂电池储能又是主流。据中关村储能产业技术联盟此次发布的数据，新型储能中，锂离子电池储能占据绝对主导地位，比重达97%。

值得注意的是，此次国际储能峰会的火爆举办，正值国内锂电池上游原材料碳酸锂价格暴跌的特殊时点。在不少业内人士看来，碳酸锂价格的快速下降，带来锂电池储能的电池成本随之走低，将极大地刺激下游的装机需求，储能产业迎来了新的利好。

度电成本的降低，也意味着行业未来能够把重心放在锂电池储能的安全和项目全生命周期成本管理上。不少业内人士表示，尤其是在行业火爆，新玩家不断进场的情况下，锂电储能的安全更需要高度重视。

大容量储能专用电芯纷纷亮相

澎湃新闻记者从参展的一些电池企业和系统集成企业方面了解到，此次储能国际峰会有两大亮点，一是电池企业纷纷亮出了大容量的储能专用电芯，二是行业外的关注者较往年更多。

例如，电池企业蜂巢能源子公司蜂巢智储公开了叠片短刀L500型325Ah储能专用电芯，厚度仅21MM，比当前的280Ah储能电芯薄了2/3。据介绍，该款电芯将于今年下半年在蜂巢能源成都基地规模化量产。

对于此次推出的L500型325Ah储能专用电芯，蜂巢智储技术负责人表示，从电芯层面来看，传统的VDR储能电芯同质化严重，电芯厚，散热性差，形成系统后热量难以管理，还存在零部件多，体积利用率低等诸多问题。“325Ah储能专用大电芯，在生产中应用飞叠技术，实现极片与隔膜完全复合，显著提升电芯安全性，经过针刺实验不起火，不冒烟，可实现电芯本征安全。”该蜂巢智储技术负责人说。

此外，远景动力发布了全新一代315Ah储能电芯产品。这款产品在尺寸不变的基础上，较其2021年其推出的305Ah储能专用电芯，能量密度再次提升11%，并实现单颗电芯一度电（1008Wh）,循环寿命高达12000次，一天一次充放电可满足25年安全可靠运行要求，并使配当前市场主流储能系统方案。此外，电芯能够实现五年能效保持率高达95%以上，全生命周期衰减后容量始终保持在70%以上。

在此款电芯的正极材料上，远景动力通过优化材料表面颗粒配比、材料包覆技术，多元素均相掺杂技术，实现能量密度和循环寿命的双提升。负极材料上，远景动力通过降低材料表面锂耗，持续提升材料的动力学性能，延长电芯循环寿命。此外，通过高浸润电解液，电芯材料的稳定性得以进一步提高。

据了解，目前市面上主流的锂离子储能电池，电芯容量范围从50—280Ah不等。此前中国科学院电工研究所储能技术研究组组长陈永翀曾对澎湃新闻记者表示，大容量电芯是储能专用电池的发展趋势，在保证电芯安全性的前提下，电芯单体容量越大，系统集成时使用的电芯数量和零部件数量能够相应减少，从而降低电池的成本。

度电成本大幅下降，利好行业

根据本次峰会发布的《储能产业研究白皮书2023》，在保守/理想场景下，预计2027年中国新型储能累计规模将达到97.0GW/138.4GW，2023年-2027年复合年均增长率(CAGR)为49.3%/60.3%。

中国能源研究会理事长史玉波在此次峰会上表示，在政策优化、技术创新、市场完善的三重驱动下，储能产业链将日益成熟，储能商业模式将更加多元，储能应用场景将更加广阔。

而在另外一些业内人士看来，今年以来锂电池上游材料碳酸锂价格的下降，对储能下游的需求将起到推波助澜的效果。

截至4月6日，上海有色网数据显示，作为行业风向标的国产电池级碳酸锂（99.5%）报价21.5万元/吨，今年年内，碳酸锂价格累计跌幅已接近60%。

作为国内储能系统集成头部企业，阳光电源光储集团副总裁兼储能事业部总裁徐清清在近日接受澎湃新闻在内的媒体采访时表示，碳酸锂价格价格大降，首先带来的是储能系统成本的降低，刺激终端的安装和消费，这对整个行业非常利好。

徐清清进一步解释说，“碳酸锂是5、60万元/吨时，锂电池储能系统中，电芯的成本大概是1元每瓦时（去年我国储能系统成本大约1.6元-1.9元每瓦时），电芯成本在系统成本中占比太高，导致了对储能行业的认知失衡。电芯是重要，但储能行业是一个系统，还有系统集成、运维等后续工程。”

徐清清认为，碳酸锂价格的回落也能够让行业达成基本共识，对于电化学储能而言，磷酸铁锂还将是一个长期路线，这也将使得储能电芯生产商的工作重心，从原材料的变更，转到专心提高磷酸铁锂储能专用电芯的技术路线上，也能够使得系统集成商和电芯企业在储能专用电芯上有更多的合作。

阳光电源另一位相关负责人也表示，“过去大家基本上都是追求最低的度电成本，在现在随着成本的回归，大家也将更加重视储能电站全生命周期的成本管理。”

新玩家加速入场，储能安全再强调不为过

成本下降，让行业回归理性，加速赛道火爆，也让储能安全再次被强调。

“跟往年相比，这次展会行业外关注的人也特别多，”此次阳光电源的一位参展的负责人告诉澎湃新闻记者说，“非常像多年以前的光伏行业。”

就在上周，知名食品企业黑芝麻公告，公司拟将下属全资子公司——江西小黑小蜜食品有限责任公司的经营业务转型为储能锂离子电池生产经营，并在江西南昌新建区投资35亿元，建成达产后将形成8.9GWh的磷酸铁锂储能电池产业规模。

“现在很多行业外的人都来做储能，但不知道质量安全能否有保障，”上述参展的阳光电源负责人对澎湃新闻记者表示，“对于锂电池储能，在业内最关心的还是安全。”

据中关村储能产业技术联盟统计，自2011年起，全球发生储能安全事故多达70多起。2022年，全球在不包括户储的情况下，也发生了17起储能事故。

此前，储能电池头部企业宁德时代的董事长曾毓群在今年全国“两会”中提案中指出，近年来，国内电池储能产业快速增长，但产品良莠不齐，对大容量电池储能系统并网运行带来安全可靠性挑战。

而作为系统集成商，阳光电源相关负责人也对澎湃新闻等媒体表示，“目前国内市场上可能会有人去买电池，再买PCS（双向储能变流器），然后组合在一起。”该负责人说，“这里面的挑战很大，真的一把火烧掉以后，可能都不知道是什么原因造成的。”

阳光电源该负责人表示，从宏观方面来讲，储能系统实际是一个电站，是电力电子、电化学和电网支撑的技术融合。从细的分类来讲，这个系统中还包括电气设计，热管理管理设计等。因此储能安全包括了电芯本体安全，人身资产安全、并网安全，运维安全，消防安全等诸多方面。

据了解，在此次储能峰会上，阳光电源展示了其“干细胞电网技术”，这套系统技术可帮助储能系统提供惯量支撑、提升系统强度、快速恢复电网、提高辅助收益等，助力电网运行更稳定、更柔性，从“静”的方面守护储能安全。

而曾毓群则进一步呼吁，未来要参照核电级安全，建立以失效概率为依据的电池储能系统安全分级评估体系，并将该体系纳入到重大项目招标条件，引导电池储能迈向以“核电级安全”为标杆的高质量发展。

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